En 2012, Seulong a été confirmé comme faisant partie de la distribution du film 26 Years, où il joue un policier qui veut se venger d’un ancien président qui a ordonné un massacre de civils dans lequel sa sœur a été tuée. Le film avait un budget de ₩26 milliards (23 897 068 $ US). Grâce à son rôle, Seulong est devenu le troisième membre d’un groupe de musique à remporter un prix pour son premier rôle dans un film, suivi de T.O.P de Big Bang et de Bae Suzy de Miss A.
En 2013, Seulong a joué le rôle du prince héritier dans le drame The Fugitive of Joseon. À la fin de l’année, il joue avec Kim Seul Gie dans le remake d’Infinite Power, un web drama diffusé sur Naver et les smartphones Samsung.
En 2014, Seulong a joué dans Hotel King, où il incarne un hôtelier à l’attitude positive et à la forte personnalité, qui tombe amoureux de l’héritière de l’hôtel.
Le 2 janvier 2015, l’agence de Seulong a annoncé qu’il avait été confirmé pour jouer dans le drama Hogu’s Love, où il incarnerait l’avocat Byun Kang Chul, qui n’a jamais connu d’échec dans sa vie. Byun Kang Chul est l’homme parfait, et en grandissant dans le 1% de la population la plus riche de Corée du Sud, il a été supérieur depuis sa naissance et n’a donc besoin de rien d’autre, pas même de compétences en amour. Hogu’s Love est basé sur le webtoon du même nom, écrit par Yoo Hyun Sook.
Seulong est l’un des personnages principaux du film Horror Stories 3, qui joue le rôle d’une passerelle entre la première et la deuxième suite et qui raconte le passé, le présent et l’avenir de ses personnages principaux.
Seulong a collaboré avec le DJ suédois Avicii pour la version coréenne de sa chanson « Levels ». Pour cette version, Seulong a remplacé le chanteur James. Selon un porte-parole d’Universal Music Korea, l’agence d’Avicii a décidé de choisir Seulong pour les raisons suivantes : « Après avoir observé plusieurs chanteurs sud-coréens, nous avons constaté que la voix de Seulong était la plus appropriée et la plus belle ». Le single s’intitule « Levels with Seulong from 2AM » et sort le 9 mai 2013. La chanson a atteint la deuxième place du classement quotidien Top 100 de MelOn.
Seulong a fait équipe avec Epitone Project pour la chanson estivale « Summer, Night ». Cette chanson a été créée pour remercier Epitone Project d’avoir écrit et composé l’une des chansons de l’album précédent de 2AM, One Spring Day. La chanson est sortie le 17 septembre 2013.
En mai, Seulong a prêté sa voix à la chanson « New You », qui faisait partie du projet mensuel de Yoon Jong Shin. La ballade parle de l’appréciation du moment présent et de l’amour présent qu’un couple a l’un pour l’autre, sans penser au passé ou s’inquiéter de l’avenir.
Le 4 août, Swings a fait équipe avec G.NA, Seulong et le producteur Yoon Jong Shin pour la sortie de la chanson « Pool Party ». Le même mois, lors du concert « JYP NATION ONE MIC » en Corée du Sud, Seulong et Taecyeon de 2PM ont collaboré en interprétant la chanson « U Don’t Know », coécrite par les deux artistes. La version studio et la version live de la chanson ont été publiées plus tard dans l’album live du concert.
Le 2 février, l’auteur-compositeur-interprète Shim Hyun Bo a sorti son quatrième album avec le single « It’s Cold » avec Seulong. Il s’agit de l’une des deux chansons principales dont Shim Hyun Bo a assuré la promotion.
Le 27 février, l’émission Unpretty Rapstar de Mnet a sorti la chanson « Good Start 2015 » avec Jimin et Seulong du groupe AOA. Neuf heures après sa sortie, le single a atteint la première place de divers classements musicaux tels que Mnet, Melon, Daum, Genie, Olleh Music, Bugs, Soribada, Monkey3, Cyworld et Naver Music.
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